第五次婚姻：《克里奥帕特拉》和伯顿年代
待到伊丽莎白-泰勒此次从死神亲密地接触了一下后回来，她立即投入到《克里奥帕特拉》的拍摄中，她与艾迪-费歇尔的婚姻也结束了。尽管他们也曾想过继一位叫玛丽娅的孩子而好好地过日子，但费歇尔此时已完全变成了“伊丽莎白-泰勒”的先生，在泰勒的光彩照人中暗然失色。就像当时她对待迈克尔-威尔汀一样，泰勒也开始对费歇尔的温柔和言听计从缺乏耐心。
理查德-伯顿出演《克里奥帕特拉》，使两位主角开始共浴爱河。还是在出演《窈窕淑女》的时候，伯顿就爱上了泰勒。因此，当他们开始拍《克里奥帕特拉》的第一镜头时，仿佛干柴烈火，他们的恋情便燃烧了起来。他们开始结束各自的婚姻，于1964年结婚。
当时，他们的恋情为世人所瞩目，泰勒已是红极一时的明星，伯顿的星运也很耀眼。伯顿为满足泰勒的奢华与虚荣，于1968年为她买下了著名的“克鲁伯”钻石；接着，又花一百万美元为她买下了“卡迪尔”钻石；于1970年为她买下了据尔是世界上最昂贵的裘皮大衣。
伯顿与泰勒在一起拍了11部影片。其中最著名的是1966年的《谁会害怕弗吉尼亚狼？》。泰勒饰演的那个邪恶贪婪的玛莎赢得人们再一次认同，让泰勒第二次获得了奥斯卡最佳女主角。此时，人们已经不会怀疑她的表演能力了，也不会怀疑她的表演是否能与受过严格戏剧表演训练的伯顿相匹配了。有时，人们会将该片的主角乔治和玛莎将他们的真实生活等同起来。
这时，理查德-伯顿和伊丽莎白-泰勒的感情已经与日俱增，他们不需要表现自己最好的一面给对方，他们己经为彼此的浓情蜜意所沉醉。的确，他们过于随意了，随之而来的便是酗酒和激烈的争吵，从此陷于了一个爱恨交织的怪圈。他们于1974年离婚，原因是“不可调和的”矛盾。既使后来泰勒重新结婚已一年，她仍然不无深情地说：“我的整个灵魂都在爱着伯顿”。
